Είναι ένα από τα σημαντικότερα μνημεία της βυζαντινής τέχνης και αρχιτεκτονικής και περιλαμβάνεται στον κατάλογο μνημείων παγκόσμιας κληρονομιάς της UNESCO από κοινού με τα άλλα δύο σωζόμενα μοναστήρια της βυζαντινής περιόδου στην Ελλάδα, τη Νέα Μονή της Χίου και τη Μονή Δαφνίου στην Αθήνα.
Ο Όσιος Λουκάς, ασκήτευσε εκεί στα τελευταία χρόνια της ζωής του, από το 946 έως το 953. Ιστορικά στοιχεία για το μοναστήρι μας παρέχουν δύο αξιόπιστα κείμενα: ο Βίος του Οσίου και οι Ακολουθίες της Κοιμήσεως και της Ανακομιδής του λειψάνου του.
Από το κείμενο του Βίου πληροφορούμαστε πως η σχέση του με το λαό, αλλά και με τους υψηλά ιστάμενους τοπικούς αξιωματούχους, καθώς και η μετά θάνατον φήμη του, έκαναν την περιοχή του τελευταίου του ασκητηρίου κέντρο προσκυνηματικού ενδιαφέροντος.
Ο στρατηγός του Θέματος Ελλάδος, Κρηνίτης, χρηματοδότησε την οικοδόμηση ενός ναού όσο ζούσε ο Όσιος, το 946, αφιερωμένου στην Αγία Βαρβάρα. Το χτίσιμό του ολοκληρώθηκε μετά το θάνατο του οσίου, το 953, από τους μοναχούς. Ο Όσιος τάφηκε στο δάπεδο του κελιού του, ενώ έξι μήνες μετά, ο μοναχός Κοσμάς, προσκυνητής προερχόμενος από την Παφλαγονία, περιέφραξε το μνήμα με κιγκλίδωμα και τοποθέτησε πάνω σε αυτό επίστρωση πήλινων πλακών.
Δύο έτη μετά το θάνατο του οσίου, δηλαδή στα 955, οι μοναχοί, που φαίνεται πως ήδη εμόναζαν κοντά στον άγιο, έκτισαν σταυροειδές ευκτήριο γύρω από τον τάφο του και οικοδόμησαν τα πρώτα κελιά μίας οργανωμένης μοναστικής κοινότητας.
Πληροφορίες από το: odysseus.culture.gr/